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論文

Effects of diluents on the separation of minor actinides from lanthanides with tetradodecyl-1,10-phenanthroline-2,9-diamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 鈴木 英哉*; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 稲葉 優介*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Analytical Sciences, 36(2), p.241 - 246, 2020/02

https://doi.org/10.2116/analsci.19P275
 被引用回数：21 パーセンタイル：79.8(Chemistry, Analytical)

ランタノイドからのアクチノイドの効果的な分離について調べるため、新規抽出剤テトラドデシル-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(TDdPTDA)と3-ニトロベンゾトリフルオリド(F-3),ニトロベンゼン, ${it n}$-ドデカンなど様々な希釈剤並びにAm, Cm及びLnを用いて単段のバッチ試験を行った。抽出速度は実際の抽出フローシートを実行するにあたり十分な速さであった。分配比対TDdPTDA濃度及び分配比対硝酸濃度のグラフの傾きは、F-3系及びニトロベンゼン系では似ていたが、${it n}$-ドデカン系とは異なっていた。これらの違いは希釈剤の特徴によるものである。この研究ではTDdPTDAが高い${it D}$ $$_{Am}$$及び${it D}$ $$_{Cm}$$を示し、AmのLnに対する分離係数(${it SF}$)は分離するのに十分な値であることを明らかにした。

論文

Quantum chemical study of Ln$$^{III}$$(pyridine-dicarboxy-amide)$$_{1}$$ complexes

Dobler, M.; 平田 勝; 館盛 勝一

Physical Chemistry Chemical Physics, 2003(5), p.2499 - 2504, 2003/05

3価ランタノイド-ピリジンジカルボキシアミド(PDA)錯体の電子状態を第一原理分子軌道計算によって求めた。本研究では、主として、アミド基に結合する置換基の影響を調べた。水素原子をメチル基に置き換えることにより錯体の安定度は高くなり、フェニル基ではさらに安定となることが予測できた。これらランタノイドイオンとPDAとの錯体の基本的な情報を得ることで、配位子の電子的特性が理解できるほか、分子動力学シミュレーションによる動的挙動解析に応用することで溶液系での錯体の安定性を議論することが可能となった。

論文

Extraction of europium(III) into W/O microemulsion containing aerosol OT and a bulky diamide, 1; Cooperative effect

鈴木 英哉*; 長縄 弘親; 館盛 勝一

Solvent Extraction and Ion Exchange, 21(4), p.527 - 546, 2003/03

https://doi.org/10.1081/SEI-120022519
 被引用回数：12 パーセンタイル：45.03(Chemistry, Multidisciplinary)

陰イオン性界面活性剤である、Aerosol OT(AOT)と、分子性抽出剤である、かさ高なジアミドとを組合せることによって、硝酸水溶液からヘキサンへのユウロピウムの抽出に対し、非常に大きな効果が現れることがわかった。これは、有機相であるヘキサン中にW/Oマイクロエマルションが生成したことに起因する。このW/Oマイクロエマルション中には、AOTの負電荷と疎水基に囲まれた特殊な微小液滴が存在し、静電相互作用と疎水相互作用に基づいて、陽電荷を持ち、なおかつ疎水基を持った化学種が濃縮されやすい「場」となっている。よって、金属イオンと分子性抽出剤との錯体のような両親媒性の陽イオン化学種が非常に効率よく濃縮されることになる。本研究では、W/Oマイクロエマルションの安定化や、それに伴う金属イオンの抽出に及ぼす、分子性抽出剤や電解質の役割について検討した。

論文

Extraction of actinides(III), (IV), (V), (VI) and lanthanides(III) by structurally tailored diamides

佐々木 祐二; 館盛 勝一

Solvent Extraction and Ion Exchange, 20(1), p.21 - 34, 2002/01

https://doi.org/10.1081/SEI-100108822
 被引用回数：186 パーセンタイル：95.52(Chemistry, Multidisciplinary)

11種の主要骨格構造の異なるジアミドが合成され、それらを用いて、ランタノイド(III),アクチノイド(III)(IV)(VI)の抽出を行った。対象のジアミドは(CH$$_{2}$$)$$_{n}$$-(CONR$$_{1}$$R$$_{2}$$)$$_{2}$$ (n=0, 1, 2, 3),O-((CH$$_{2}$$)$$_{n'}$$-CONR$$_{1}$$R$$_{2}$$)$$_{2}$$,S((CH$$_{2}$$)$$_{n''}$$-CONR$$_{1}$$R$$_{2}$$)$$_{2}$$,SS((CH$$_{2}$$)$$_{n'''}$$-CONR$$_{1}$$R$$_{2}$$)$$_{2}$$ (n', n'', n'''=1, 2)である。この中で、ジグリコールアミドがアクチノイド(III)(IV)(VI)に対し最も高い抽出能力を示した。本研究により、ジグリコールアミドと同様にチアジグリコールアミドも3座配位活性であることが確認された。ジグリコールアミドにより得られた、ランタノイドの原子番号と分配比の関係を示すランタノイドパターンでは、HNO$$_{3}$$-n-ドデカン系で原子番号とともに分配比が増加する傾向を示したが、他の2座配位ジアミドのそれとは異なっていることを確認した。

論文

アクチノイド新抽出剤の開発

館盛 勝一

日本原子力学会誌, 42(11), p.1124 - 1129, 2000/11

https://doi.org/10.3327/jaesj.42.1124
 被引用回数：1 パーセンタイル：81.71(Nuclear Science & Technology)

当研究グループが開発した新抽出剤TODGAの紹介を中心に、新抽出剤開発の基本的な考え方やその方法論、具体的なTODGAの抽出特性と放射線の効果と分解機構を述べ、今後の課題として3価のアクチノイドとランタノイドの相互分離法の開発を述べた。

論文

Effect of the hydrophobic anion of picrate on the extraction of europium(III) with diamide

長縄 弘親; 鈴木 英哉; 館盛 勝一; 那須 昭宣*; 関根 達也*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 73(3), p.623 - 630, 2000/03

https://doi.org/10.1246/bcsj.73.623
 被引用回数：6 パーセンタイル：35.36(Chemistry, Multidisciplinary)

アクチノイド、ランタノイドの抽出分離に有用な新しい抽出剤として注目されているジアミドについて、その抽出能の向上に、イオン対抽出に基づく協同効果が有効かどうかを検討した。第2の抽出剤として、疎水性でかさ高の陰イオンであるピクリン酸イオンを用いた。本研究ではユウロピウム(III)の抽出に与える協同効果を検討し、そのメカニズムを解明した。その結果、Eu(III)にジアミド分子が2つ配位し、さらに対イオンとして、3つのピクリン酸イオンを伴ったイオン対錯体の生成が、この協同効果の大きさを決定づけていることがわかった。この錯体の抽出定数は対イオンが硝酸イオンに替わった錯体の抽出定数の6$$times$$10$$^{10}$$倍という大きさで、このことが、この系で見られる極端に大きな協同効果の原因であることがわかった。ピクリン酸イオンは、疎水性が大きいことから、抽出の向上に極めて有効に作用することがわかった。

報告書

ジアミド系抽出剤を用いるアクチノイドの溶媒抽出に関する基礎研究

佐々木 祐二

JAERI-Review 98-021, 198 Pages, 1998/11

JAERI-Review-98-021.pdf:5.21MB

新規に合成した4種のジアミドを用いてアクチノイド元素の溶媒抽出を試みた。N,N'-ジメチル-N,N'-ジヘキシル-3-オキサペンタンジアミド(DMDHOPDA)により、Eu,Th,U,Np,Amを有機相に抽出することができた。残る3種のジアミドはアクチノイド元素を抽出するのに有効ではなかったが、その理由をジアミドの化学構造の違いによるものと推測した。次に、テノイルトリフルオロアセトン(TTA)とジアミドの協同抽出を検討した結果、協同抽出系ではすべてのジアミドが抽出反応に関わることを確認した。さらに協同抽出系における抽出錯体種を検証し、4種の異なる抽出反応が存在することを究明した。最後にDMDHOPDA及びTTAを抽出剤とするアクチノイド(III)、(IV)、(V)、(VI)の相互分離法を構築することができた。

論文

N,N'-ジメチル-N,N'-ジヘキシル-3-オクサペンタンジアミドとテノイルトリフルオロアセトン協同抽出におけるユウロピウム(III)及びアメリシウム(III)抽出錯体種のpH依存性

佐々木 祐二

分析化学, 46(3), p.181 - 186, 1997/00

https://doi.org/10.2116/bunsekikagaku.46.181

N,N'-ジメチル,N,N'-ジヘキシル-3-オクサペンタンジアミド(DMDHOPDA)とテノイルトリフルオロアセトン(TTA)を用いるEu、Amの協同抽出において、M(A)$$_{3}$$(X)$$_{3}$$,M(A)$$_{3}$$(TTA)(X)$$_{2}$$,M(A)$$_{2}$$(TTA)$$_{2}$$(X),M(A)(TTA)$$_{3}$$の4種の抽出錯体を確認した(A:DMDHOPDA,X:ClO$$_{4-}$$又はクロロ酢酸イオン)。これら錯体種の存在度は水相の水素濃度に依存し、pHに対する4種の錯体のフラクション図を作成した。EuとAmの分離比は協同効果が現れると減少することを確認した。また協同効果はよりpHの高い領域で顕著に現れることが分かった。

論文

Extraction behaviors of Eu, Th, U and Am with diamides + thenoyltrifluoroacetone

佐々木 祐二; Choppin, G. R.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 207(2), p.383 - 394, 1996/07

https://doi.org/10.1007/BF02071243
 被引用回数：53 パーセンタイル：96.15(Chemistry, Analytical)

3種のジアミド(DMDHOPDA,DHOPDA,DHTPDA)が新規に合成され、Eu, Th, UとAmの抽出において調べられた。なお、実験を進めるにあたりテノイルトリフルオロアセトンを併用する協同効果抽出が試みられた。これら元素はDHOPDA、DHTPDA単独では抽出できなかったが、テノイルトリフルオロアセトンを併用すれば協同抽出された。それぞれ元素の分配挙動より、主要な抽出錯体種はEu(TTA)$$_{3}$$(A), Th(TTA)$$_{3}$$(A)(X), UO$$_{2}$$(TTA)$$_{2}$$(A)とAm(TTA)$$_{3}$$(A), (AはジアミドXはClO$$_{4-}$$)であることが確認された。

論文

Solvent extraction of Eu,Th,U,Np and Am with N,N'-dimethyl-N,N'-dihexyl-3-oxapentanediamide and its analogous compounds

佐々木 祐二; Choppin, G. R.*

Analytical Sciences, 12(2), p.225 - 230, 1996/04

https://doi.org/10.2116/analsci.12.225
 被引用回数：175 パーセンタイル：98.64(Chemistry, Analytical)

N,N'-ジメチル-N,N'-ジヘキシル-3-オクサペンタンジアミド(DMDHOPDA)、N,N'-ジヘキシル-3-オクサペンタンジアミド(DHOPDA)、N,N'-ジヘキシルチオペンタンジアミドを合成し、ランタノイド、アクチノイド元素の抽出に用いた。Eu$$^{3+}$$、Am$$^{3+}$$、Th$$^{4+}$$、NpO$$_{2+}$$がDMDHOPDAに抽出される際、pH-依存性は見られなかった。異なるイオン強度の条件下、logDMDHOPDAとlogDの関係を調べ、抽出反応を決定した。また、Eu$$^{3+}$$とAm$$^{3+}$$の分離係数はこの実験条件で8.64と高い値を示した。

報告書

核種分離抽出剤の調査

小沢 正基; 富樫 昭夫

PNC TN8420 95-002, 140 Pages, 1995/01

PNC-TN8420-95-002.pdf:3.16MB

ウラン製錬及び使用済み燃料の再処理で, これまでに実用化されたプロセスに使用される抽出剤について,3価のアクチニドの抽出挙動について調査した。さらに3価のアメリシウムを抽出する抽出剤について,3価のアクチニドの抽出特性,抽出機構,抽出剤の構造,抽出された錯体の構造等について調査を行った。これらの調査結果をもとに,Purexプロセスでは抽出されない3価のアメリシウムを除去・回収し,燃料としてリサイクルするために有効な抽出剤について検討した。硝酸濃度の高い(1$$sim$$3M)溶液から,3価のアクチニドを効果的に抽出できる抽出剤として,2座配位中性有機化合物(ジフォスフィンジオキサイド,カルバモイルメチルフォスフィンオキサイド,プロパンジアミド等)を挙げることができる。新しい抽出剤あるいは抽出剤システムの研究は,1)これまでの抽出剤と異なった抽出機構を持った抽出剤の研究および2)これまでの抽出剤を含む効果的な相乗付加剤-希釈剤システムの研究を指定することになると思われる。

口頭

Dependence of actinide extractions on the central frames in amidic and diamidic extractants

佐々木 祐二; 北辻 章浩; 伴 康俊; 森田 圭介; 須郷 由美*; 佐伯 盛久*

no journal, , 

燃焼処分可能なアミド、ジアミド抽出剤はアクチノイド元素に高い選択性をもっている。それゆえに、それらは原子力分野でよく用いられている。一つの特徴として合成が比較的容易であり、様々な構造の抽出剤の開発が容易である。優れた抽出剤の開発にあたり、抽出性能比較を行うことは重要である。特に異なる骨格を持つ化合物による比較に注目した。ここではアクチノイド以外にもアルカリ金属、アルカリ土類金属、3, 4, 5グループの金属にも注目しデータ評価を行った。

口頭

テトラドデシルフェナントロリンジアミド(TDdPTA)のマイナーアクチノイド及び希土類に対する抽出特性

筒井 菜緒; 伴 康俊; 石井 翔*; 伊藤 紗弓*; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 稲葉 優介*; 竹下 健二*

no journal, , 

分離変換技術の開発の一環として、CHON則に基づく抽出剤を用いて高レベル廃液中のアクチノイド(U, Pu, Am及びCm等)及び希土類(RE)を分離回収するプロセスの検討を進めている。本研究ではこのプロセスにおけるマイナーアクチノイド(MA)とREの分離について、MAに対する高い抽出能が期待されるフェナントロリンジアミド系抽出剤の適用を目的としている。発表では、フェナントロリンジアミド系抽出剤の一つであるテトラドデシルフェナントロリンジアミド(TDdPTA)を用いた$$^{241}$$Am, $$^{244}$$Cm及び$$^{152}$$Euに対する単段のバッチ抽出試験の結果に基づいて、TDdPTAのMA及びREの抽出特性並びにMAとREの分離特性について議論する。

口頭

DOODA-DGA系多段抽出法を用いるLn, An相互分離

佐々木 祐二; 松宮 正彦*

no journal, , 

LnやAn相互分離は原子力分野のみならず、一般の産業界でも注目される。ネオジム磁石からDyの分離は耐熱性向上の観点から、またAm/Cm分離は発熱性や中性子放出核種の分離の観点から分離が求められる。DGA系溶媒抽出を用いて多段抽出による相互分離の結果について述べる。

口頭

テトラドデシルフェナントロリンジアミドのマイナーアクチノイド及びランタノイド抽出特性

筒井 菜緒; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 松村 達郎; 竹下 健二*

no journal, , 

本研究では、硝酸溶液中からのマイナーアクチノイド及びランタノイドの相互分離抽出剤として、ソフトドナー及びハードドナーを有する1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミドに着目している。本発表では、アミド基のN原子にドデシル基を導入したテトラドデシルフェナントロリンジアミドについて、アメリシウム, キュリウム及びユウロピウムの抽出特性を報告する。

口頭

Extraction separation of minor actinides and lanthanides by 1,10-phenanthroline-2,9-diamide with phenyl group in nitric acid systems

筒井 菜緒; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 伴 康俊; 松村 達郎; 竹下 健二*

no journal, , 

単段のバッチ法を用いて3つの1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド誘導体(${it N}$ $$^{2}$$,${it N}$ $$^{9}$$-ジエチル-${it N}$ $$^{2}$$,${it N}$ $$^{9}$$-ビス(エチルフェニル)-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(Et(EtPh)PTDA)、${it N}$ $$^{2}$$, ${it N}$ $$^{9}$$-ジヘキシル-${it N}$ $$^{2}$$,${it N}$ $$^{9}$$-ビス(ヘキシルフェニル)-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(Hex(HexPh)PTDA)、${it N}$ $$^{2}$$, ${it N}$ $$^{9}$$-ジドデシル-${it N}$ $$^{2}$$, ${it N}$ $$^{9}$$-ビス(ドデシルフェニル)-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(Dd(DdPh)PTDA)))のマイナーアクチノイド(Am及びCm)及びランタノイド(Eu)に対する抽出特性を調べた。PTDAはEuやCmよりもAmを効率的に抽出することを実証した。さらに、短いアルキル基を持つPTDAは長いアルキル基をもつPTDAよりも大きい分配比を示した。AmのEuに対する分離係数はかなり大きく、また、同じPTDA濃度においてはアルキル基の長さに関わらず分離係数は変わらなかった。

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